Une pollution plombifère sur le Mont Lozère
L’impact d’une métallurgie médiévale
p. 55-64
Résumés
L’étude des paléo-pollutions métallurgiques, i.e. avant la Révolution Industrielle, est rarement abordée dans la littérature scientifique, contrairement aux pollutions actuelles ou récentes. Notre héritage minier et métallurgique ante Révolution Industrielle est très mal connu, et pourtant, leurs paléo-pollutions présentent un impact environnemental et un risque toxicologique. Le recours à une démarche interdisciplinaire est essentiel afin d’aborder ces problématiques. Les études menées sur le Mont Lozère, où de nombreux sites métallurgiques médiévaux de plomb argentifère sont répertoriés, illustrent cette démarche.
The study of the metallurgical paleo-pollutions, i.e. before the Industrial Revolution, is rarely approached on the scientific literature, contrary to the current or recent pollutions. Our mining and metallurgical heritage before Industrial Revolution is not very known. Nevertheless, their paleo-pollutions present an environmental impact and a toxicological risk. The appeal to an interdisciplinary step is essential to approach these problems. The studies led on the Mont Lozère massif, where numerous medieval setlements of lead metallurgical activities for silver extraction are reported, illustrate this step.
Texte intégral
1Des exploitations minières sont déjà connues dès l’âge du Bronze ancien, aux environs de 3300 ans av. J.-C. (Patterson 1971, Ambert 1997). De l’âge du Bronze jusqu’à la période romaine, de nombreuses mines d’or, d’argent, de cuivre, d’étain et de plomb, puis de fer, ont été exploitées en Europe, citons parmi les plus connues les mines du Laurion (Grèce) et de Rio Tinto (Espagne), ou en France avec les mines de Cabrières (Hérault) et Saint-Véran (Hautes-Alpes). Classiquement, les paléo-pollutions métallurgiques, i.e. avant la Révolution Industrielle, ne sont étudiées qu’en termes d’événements ponctuels au sein d’archives environnementales (enregistrements temporels) et à des échelles globales (Weiss et al. 1999, Shotyk et al. 1998).
2Notre héritage minier et métallurgique ante Révolution Industrielle est donc très mal connu, pourtant, leurs paléo-pollutions présentent un impact environnemental encore visible de nos jours et possèdent un risque toxicologique (Pyatt 1999 a, b, 2000).
3Cet héritage est parfois difficile à dépister dans le paysage et, pour la plupart des cas, difficile à tracer par manque de couplage avec d’autres disciplines. Et pourtant, l’étude des impacts métallurgiques sur l’environnement permet de comprendre le type de pressions exercées pour une région donnée (extractions minières, aménagements, pollutions, modalité de développement forestier…) et donc de connaître la nature de l’héritage.
4Ces études, lorsqu’elles sont couplées à une démarche interdisciplinaire (palynologie, histoire, géochimie, archéologie, géographie…), permettent d’apporter une vision dynamique des paléo-pollutions dans les paysages actuels et anciens mais également d’estimer le devenir des pollutions métalliques actuellement rejetées dans l’environnement et de mettre en évidence les risques de toxicité. L’étude interdisciplinaire des paléo-pollutions, à des échelles régionales, a débuté en France depuis peu de temps (Monna et al. 2004 a, b, Arnaud et al. 2006, Jouffroy-Bapicot et al. 2007). La géochimie isotopique est l’un des meilleurs moyens pour caractériser et quantifier, de façon précise, la présence de polluants dans un environnement donné. L’utilisation des analyses élémentaires et isotopiques de plomb, à travers divers types d’échantillons (géologiques, biogéochimiques et métallurgiques) permet d’établir une traçabilité globale de la pollution dans l’environnement ancien et récent.
1. Le Massif du Mont Lozère : lieu d’importantes activités métallurgiques
5Soixante-quinze sites présentant des déchets métallurgiques (i.e. les scories) ont jusqu’ici été inventoriés sur le massif du Mont Lozère (Lhuillier 1999), au cœur du Parc National des Cévennes (prospections non terminées). Sur le pourtour de ce massif, de nombreuses mines et/ou indices minéralisés ont été inventoriés (Fig. 1). Les indices référencés sont majoritairement des minerais de galènes argentifères. Les différents secteurs miniers présents au pourtour du massif granitique sont connus, à travers des anciens textes de l’école des Mines d’Alès ou des archives du BRGM (Bureau de Recherches Géologiques et Minières), pour avoir été exploité « par les anciens ». Des datations14C ont été réalisées sur des charbons qui étaient en relation stratigraphique avec des scories. Ces datations ont convergé vers une période médiévale XI-XIIe s. Ces activités métallurgiques ont engendré une pollution dont les conséquences sont visibles de nos jours. En effet, les sites se traduisent soit par des zones dénudées où aucune végétation ne se développe, à part certaines plantes métallophiles ou indifférentes et opportunistes (rumex, agrostis, fétuques…) ou bien par des zones constituées d’une végétation « perturbée » en comparaison de zones non polluées. En effet, les rares arbres (pins et bouleaux) qui sont présents sur les sites sont rabougris, ne possèdent quasiment plus de feuilles et certains sont précocement morts. Les zones polluées peuvent s’étaler jusqu’à 300 m (constitués ou non de scories), les eaux de ruissellements se chargeant de répandre les métaux lourds dans l’environnement immédiat. La prospection en amont d’épandages de scories, mais également des arrachements ponctuels ou des taupinières ont permis de déceler des sites enfouis par des colluvions. Ainsi, sous à peine 30 cm de profondeur, il a été parfois possible de retrouver les sols d’ateliers médiévaux. En effet, par le biais des phénomènes de bioaccumulations, les différents réservoirs environnementaux (sols, végétaux, atmosphère, tourbières…) stockent ces métaux lourds (Nriagu and Pacyna 1988).
6Cette étude s’inscrit dans un PCR (Projet Collectif de Recherche), intitulé « Plomb Ancien du Mont Lozère » (financement par le Ministère de la Culture). Cet article présente la synthèse de travaux déjà publiés (Baron 2005, Baron et al. 2005, 2006a, 2006b, 2007).
Fig. 1. a) Sites à scories et minéralisations de plomb argentifère sur le Mont Lozère, b) Carte des sites à scories sur le massif (Baron et al. 2006a, carte modifiée d’après Allée, 2003)

2. Quelques notions sur les isotopes du plomb (Faure 1986)
7Le plomb constitue un système isotopique abondamment utilisé. En effet, ses champs d’applications sont larges : géochronologie, traçage de l’origine et de l’évolution des minéralisations, problématiques environnementales et archéométrie. Malgré les récents développements en géochimie isotopique sur de nouveaux traceurs de sources (Cuivre, Zinc…), le plomb reste cependant unique par ses caractéristiques qui le rendent particulièrement bien adapté aux études géochimiques en général. Il possède quatre isotopes stables (à échelle de l’âge de la Terre) :204Pb,206Pb,207Pb et208Pb.
8Le premier (204Pb) n’est pas radiogénique, il ne résulte pas de la désintégration radioactive d’un isotope père, par conséquent son abondance dans divers réservoirs (atmosphère, minéralisations, volcans…) est identique depuis la formation de la Terre. Les trois autres isotopes sont produits de façon continue au cours du temps par la désintégration d’isotopes radioactifs :238U,235U et232Th respectivement.
9Les comportements géochimiques du Pb, U et du Th sont différents. Par conséquent, lors d’événements géologiques, le Pb néoformé (à partir de l’U et du Th) aura tendance à se séparer de l’U ou du Th et à se « re-fixer » selon ses caractères propres d’où des variations des rapports isotopiques qui pourront contribuer à la compréhension de ces événements et à la caractérisation d’ensembles géologiques.
10L’isotopie du plomb constitue donc un traceur unique. Le dosage de tous les isotopes dans différents supports, qu’il soit géologique, bio-géochimique, archéologique… permet d’estimer l’origine de chaque source et de calculer sa contribution dans un échantillon donné.
11Le plomb qui est actuellement présent dans l’environnement possède deux origines : naturelle et anthropique. Le but est d’estimer la contribution de chacune de ces sources à l’aide des isotopes du plomb.
12Cette méthode, appliquée aux problématiques d’archéologie minière et de paléo métallurgie, présente des limites dont les implications sont complexes mais extrêmement intéressantes. L’utilisation des isotopes du plomb est donc présentée ici sous une forme « idéale ».
3. La caractérisation d’un site ancien de production de plomb
13Dans un premier temps, il est essentiel de valider l’utilisation du traceur choisit le long de la chaîne opératoire de production du plomb (Fig. 2) afin d’estimer l’impact de la phase « processus métallurgique » sur les différents produits métallurgiques. Les principaux produits disponibles sur les sites de production sont les scories et leurs billes de plomb. La caractérisation d’un site métallurgique ancien passe par la connaissance des sources ayant approvisionné les sites de production. Dans l’encaissant du Massif granitique du Mont Lozère, différents secteurs miniers sont susceptibles d’avoir été les sources ayant alimenté ces activités métallurgiques (Fig. 1) ; ces haldes (produits de l’extraction du minerai) ont été échantillonnées lors des prospections du PCR.
3.1. Les expérimentations archéologiques : compréhension du procédé métallurgique mis en œuvre et validité du traceur
14Des études antérieures (avec les précisions analytiques acceptables) ont émis l’hypothèse que, théoriquement, un fractionnement de masse du Pb est possible pendant la réduction du minerai produisant des fumées avec des pertes de masse importantes (Budd 1995).
15Afin de pouvoir valider les relations entre les minerais et les scories par comparaison de leurs compositions isotopiques respectives, il a fallu s’assurer de l’absence de fractionnement significatif des isotopes du Pb pendant les opérations métallurgiques. Il s’agit en fait de savoir si la signature isotopique du traceur est bien conservée durant l’élaboration du plomb métallique (Fig. 2). Pour quantifier l’impact de la réduction d’un minerai sur les compositions isotopiques de Pb des différents matériaux produits, nous avons mené des reconstitutions archéologiques expérimentales de « réduction1 » de la galène et échantillonné les produits de cette réduction afin d’estimer les bilans isotopiques. Lors d’un premier test expérimental de réduction du minerai seul, nous avons montré que, bien que d’importantes pertes en masse par vaporisation eurent lieu, les variations isotopiques mesurées dans les différents échantillons (galènes, scories, fumées) sont complexes et s’expliqueraient par des hétérogénéités isotopiques des matériaux de départ et du fonctionnement du four plutôt que par un simple fractionnement isotopique du Pb. Néanmoins, en fin de réduction du minerai, les fumées et les scories échantillonnées présentent des compositions isotopiques de Pb homogènes, proches de la moyenne de celles du minerai de départ et c’est ce point qui est important pour valider le traçage.
Fig. 2. Schéma de la chaîne opératoire ancienne du plomb argentifère (Ploquin et al. 2003), la phase « coupellation » n’a pas été décelée dans les ateliers du Mont Lozère

16Pourtant, il est nécessaire de travailler en contexte historique de production de plomb pour les époques médiévales. En effet, selon le traité métallurgique de Biringuccio (1540), un ajout initial de plomb (emplombage) était pratiqué pour favoriser la récupération de l’argent directement des galènes argentifères. Mais quant est-il du traceur le long de la chaîne opératoire si du plomb est ajouté en début de « réduction » ? Nous avons donc testé un tel ajout de plomb avec le minerai pour estimer l’impact sur les compositions isotopiques de Pb des différents produits. Nous avons observé que l’ajout du Pb n’a pas de contribution significative dans les compositions isotopiques de Pb des fumées, validant une fois de plus, la pertinence de notre traceur le long de la chaîne opératoire. Dans notre reconstitution, nous avons sciemment utilisé un plomb nettement « étranger » (i.e. dont la composition isotopique de plomb est différente), l’utilisation éventuelle dans les ateliers d’un plomb « indigène » serait donc difficile à déceler.
17Ces expériences ont donc montré que les compositions isotopiques des produits de réduction sont semblables à celles du minerai de départ pour nous autoriser à établir une filiation entre les fumées, les déchets métallurgiques, les sources du minerai et le traçage environnemental qui s’ensuit, dans le cadre du cas réel du Mont Lozère.
3.2. Les sites de productions du Mont Lozère
18Bien que les minéralisations au pourtour du massif du Mont Lozère soient géographiquement proches, des différences significatives dans les compositions isotopiques du Pb sont observées. Ainsi, chaque secteur minéralisé peut être caractérisé par ses compositions isotopiques du Pb. L’étude de filiation a permis de sélectionner parmi tous les secteurs minéralisés à la périphérie du massif ceux potentiellement utilisés pour alimenter les ateliers d’élaboration du plomb argentifère. Aucune information historique sur l’exploitation des mines dans cette région n’est disponible pour les époques médiévales. Ainsi, il a été démontré que les sites d’ateliers métallurgiques, dont 70 % sont localisés sur le versant nord du massif, ont été approvisionnés par des minerais localisés au sud-ouest de ce même massif. Ce résultat est assez surprenant car la plupart de ces sites d’ateliers sont proches des mines localisées elles-mêmes au nord du Mont Lozère (Fig. 3).
Fig. 3. Filiation des minerais sur le massif du Mont Lozère (modifié d’après Baron et al. 2006a)

19Ces résultats ont permis de mettre en avant des causes liées aux droits d’exploitation et d’usage des mines à l’époque médiévale mais également des causes paléo-environnementales dues à la localisation de la hêtraie à cette époque.
20Nous avons donc pu mettre en évidence les secteurs miniers qui ont pu alimenter les activités métallurgiques du Mont Lozère et ainsi fournir aux historiens, géographes et palynologues des éléments supplémentaires de discussion. De plus, les valeurs des scories ou des fumées constituent des « moyennes » utilisables, voire même préférables à celles des minerais, pour caractériser le plomb produit. Cette signature de la pollution métallurgique médiévale a été utilisée pour tracer cette dernière dans l’environnement.
4. Reconstitution historique de la pollution médiévale dans l’environnement ancien
21En collaboration avec les palynologues (Pulido 2006), les analyses chimiques élémentaires et isotopiques sur la carotte de tourbe des Narses Mortes nous ont permis de suivre l’histoire des activités anthropiques sur le massif depuis près de 2500 ans. La figure 4 présente le diagramme palynologique et le rapport des concentrations en plomb sur celles de l’aluminium. Ce rapport est en fait une normalisation qui permet de mettre en évidence l’excès de métaux lourds, pour un échantillon donné.
22L’activité métallurgique médiévale a été enregistrée dans le profil de tourbe à partir de 40 cm de profondeur. En effet, c’est à partir de cette profondeur que le rapport Pb/Al augmente sensiblement, indiquant ainsi un excès de plomb dans les niveaux tourbeux. Les compositions isotopiques de Pb associées sont celles des scories qui sont présentes sur le massif. Nous n’avons malheureusement pas pu estimer la durée de ces activités car le signal, aux environs de 30 cm de profondeur, est oblitéré par des compositions isotopiques de Pb correspondant à des apports anthropiques récents. Dans les niveaux inférieurs à la pollution médiévale (section d’environ 40-80 cm de profondeur), le rapport Pb/Al est très faible. Par conséquent, aucune activité métallurgique n’a lieu sur le massif car aucun excès n’est enregistré dans la carotte.
23Par contre, l’étude de ce profil a révélé l’existence d’une activité métallurgique beaucoup plus ancienne, débutant à environ 250 BC, à 113 cm de profondeur, datée du Second âge du Fer (La Tène). En effet, le rapport Pb/Al augmente à cette profondeur pour diminuer ensuite vers 95 cm. L’activité de La Tène semble durer jusqu’à environ 50 BC. Cette activité aurait donc débuté à la période gauloise… « l’argent des Gabales » cité par Strabon !
Fig. 4. Diagramme palynologique couplé avec les concentrations en plomb dans la carotte de tourbe des Narses Mortes (Cf. Fig. 1 pour la localisation) (modifié d’après Baron et al. 2005, Pulido 2006)

24Or, ce sont les textes qui nous indiquent cette information mais nous n’avons, jusqu’à présent, aucune preuve attestée archéologiquement. Par conséquent, nous ne pouvons pas affirmer s’il s’agit bien d’une pollution régionale. En effet, il est possible que des pollutions globales aient pu être enregistrées dans les tourbières du Mont Lozère. Néanmoins, les sources de minerais utilisées semblent être identiques à celles de l’activité médiévale puisque les compositions isotopiques du Pb des niveaux tourbeux sont similaires à celles des niveaux médiévaux précités. La question reste ouverte mais permet d’orienter les futures recherches archéologiques sur le massif.
25Le Mont Lozère a donc été un lieu privilégié dans l’élaboration du métal car deux phases d’activités métallurgiques ont eu lieu. Il serait intéressant d’étudier une autre carotte de tourbe dans le même secteur régional (la tourbière du Peschio, par exemple, plus au nord sur le massif) pour voir si ces activités laténiennes étaient juste localisées ou non à proximité de la tourbière des Narses Mortes ou bien si ces dernières sont d’une ampleur beaucoup plus importante.
5. Impact actuel dans l’environnement récent
5. 1. Les modalités de la dispersion de la pollution médiévale dans les sols
26Les analyses élémentaires de vestiges de sols d’ateliers présentent des teneurs en métaux lourds très élevées comparativement au bruit de fond local des granites. Les sols d’ateliers possèdent les mêmes compositions isotopiques de Pb que les scories et contiennent entre 40 % à 100 % de leur plomb provenant donc des activités métallurgiques médiévales. Les plus pollués (≈ 100 %) sont les anciens sols d’occupations médiévaux i.e. les anciens sols d’ateliers où le métal était élaboré. Ces sols d’ateliers sont composés de morceaux de minerais qui ont crépité hors du four, de poussière, fumées, morceaux de charbons, petits fragments de scories épandus lors de l’ouverture du four.
27La plupart des métaux lourds comme Pb, Sb, As et Cu dérivent de la même source de pollution et présentent le même type de dispersion dans les sols. Le Zn est en déficit relatif par rapport à Pb, Cu, As et Sb. Les sols semblent « lessivés » d’une partie de leur Zn, suggérant que ce dernier est sujet à des processus de remobilisations particuliers et différents des autres métaux dans cette étude ; il faut, de plus, penser au comportement actif du Zn en biologie. Bien qu’ayant un comportement semblable, Cu est cependant en excès dans ces sols ; cet excès est vraisemblablement dû à un dernier tri du minerai sur place afin d’y éliminer les chalcopyrites avant son chargement dans les fours.
28Par conséquent, ce n’est pas la lixiviation des scories dans l’environnement qui est le principal pourvoyeur de cette pollution mais la dislocation des anciens sols d’ateliers. La dispersion des polluants est donc essentiellement physique.
29Cette pollution, comparativement aux sites industriels modernes, est assez restreinte puisque chaque atelier ne couvre qu’un ou quelques ares et que les épandages ont une dimension maximale de 300 m de longueur sur quelques décamètres de largeur mais ces sites sont dispersés sur une aire de l’ordre de 8 km2. Néanmoins, les teneurs en métaux lourds sont du même ordre de grandeur que des sites industriels modernes.
5.2. La remobilisation actuelle de la pollution médiévale
30Les compositions isotopiques de Pb du bouleau 2 (B-2) se placent entre deux pôles (Fig. 5) : celui de la scorie et celui de l’atmosphère (illustré par l’analyse des lichens épiphytes qui sont de bons indicateurs des retombées atmosphériques actuelles). Les compositions isotopiques de Pb des échantillons de bois possèdent des compositions similaires à celles de la scorie du site 8 (site à proximité duquel l’étude a été effectuée). Malgré l’éloignement de ce bouleau par rapport à la source de Pb métallurgique (située 150 m en amont), cette source domine encore largement le budget du Pb contenu dans les bois (~ 98 %). La quasi-totalité du Pb du bois de B-2 provient directement du Pb des activités métallurgiques via le sol. Les écorces contiennent environ 80 à 65 % de Pb provenant des activités métallurgiques et donc 20 à 35 % de l’atmosphère.
31Les compositions isotopiques des bois du bouleau 3 (B-3), situés hors de l’épandage de pollution, contiennent encore 70 à 80 % de son plomb hérité de la métallurgie médiévale et les écorces en contiennent 5 à 15 %. L’hypothèse avancée pour expliquer cette situation réside dans la composition même de ce sol. En effet, l’horizon humifère, qui est un « sol tourbeux » échantillonné à environ 30-40 cm de profondeur, possède une composition isotopique de Pb d’origine métallurgique mais dont les proportions sont inconnues. Cet horizon, probablement en surface à l’époque médiévale, devait recevoir les retombées de fumées issues de l’activité métallurgique. La tourbière a ensuite poursuivi sa croissance et ce niveau s’est retrouvé enfoui. Selon la profondeur des racines de l’arbre, ces dernières sont susceptibles de puiser des éléments dans des niveaux de surface et dans des niveaux plus profonds. Par conséquent, via l’aubier, les polluants de la couche médiévale mais également ceux des couches actuelles et sub-actuelles, sont remontés vers la surface et stockés dans le bois et l’écorce adjacente à ce dernier. Les compositions isotopiques de Pb des bois traduisent ainsi un mélange qui est un recyclage de Pb in situ. Les écorces et le bois sont donc un mélange entre l’horizon humifère et les lichens (donc les apports atmosphériques). Les écorces de bouleaux sont donc fortement influencées par des apports du sol, elles semblent ne pas être utilisables en tant qu’archives environnementales des retombées atmosphériques. Ce qui nuance certaines études antérieures réalisées sur des hêtres et un chêne où des « barks pockets » (écorces incluses dans le bois) sont utilisées comme archives environnementales des retombées atmosphériques (Bellis et al. 2002, 2004).
32L’étude de ces bouleaux démontre que les métaux lourds issus de l’activité métallurgique médiévale sont remobilisés. Ainsi, les zones polluées ne se cantonnent pas essentiellement aux zones dénudées, la pollution « ancienne » est beaucoup plus étendue que les sites d’ateliers et leurs épandages. Cette étude témoigne également d’une pollution « fossile » médiévale due aux retombées des fumées lors du fonctionnement des ateliers.
6. Risque toxicologique : la pollution a-t-elle franchi la barrière du vivant ?
33Afin d’estimer si oui ou non le Mont Lozère présente un risque toxicologique, des truites vont être étudiées selon deux types d’approches : 1) morphologique et 2) chimique : analyses élémentaires et isotopiques. L’étude morphologique aura pour but d’estimer la réponse des truites au stress environnemental, dans le cas présent : une pollution. En effet, des « traces » morphologiques surviennent quand un individu réagit à une agression du milieu. Parallèlement, les études chimiques vont nous permettre de quantifier les teneurs en métaux lourds par analyses élémentaires et les compositions isotopiques de plomb associées permettront de connaître l’origine des polluants.
Fig. 5. Diagrammes reportant les compositions isotopiques 208Pb/204Pb versus 206Pb/204Pb des bouleaux 2 et 3 échantillonnés sur le Mont Lozère (Baron 2005). Pour le bouleau 1, situé directement sur l’épandage de pollution, le diagramme est semblable à celui du n° 2 mais racines, bois et écorces sont encore plus proches du pôle « scories »

Bibliographie
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10.1021/es980882q :Weiss D., Shotyk W., Appleby P.G., Kramers J.D., Cheburkin A.K., 1999. Atmospheric Pb deposition since the industrial revolution recorded by five Swiss peat profiles : enrichment factors, fluxes, isotopic compositions, and sources. Environmental Science and Technology, 33, p. 1340-1352.
Notes de bas de page
1 « réduction » est à comprendre au sens métallurgique (smelting en anglais) et non strictement selon l’usage des chimistes.
Auteurs
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Sandrine Baron
Laboratoire « Travaux et Recherches Archéologiques sur les Cultures, les Espaces et les Sociétés » TRACES CNRS UMR 5608, Maison de la Recherche, Université de Toulouse le Mirail, 5 allées Antonio Machado, F-31058 Toulouse cedex 9
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Jean Carignan
CNRS-CRPG (Centre de Recherches Pétrographiques et Géochimiques) 15 rue Notre Dame des Pauvres, BP 20, F- 54501 Vandoeuvre-lès-Nancy cedex
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Alain Ploquin
CNRS-CRPG (Centre de Recherches Pétrographiques et Géochimiques) 15 rue Notre Dame des Pauvres, BP 20, F- 54501 Vandoeuvre-lès-Nancy cedex
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